分子半导体的化学掺杂是基于半导体和掺杂剂分子之间的电子滚动反映；这里，掺杂剂的氧化规复电势是规定半导体费米能级的要津。化学掺杂的可调性和再现性受到掺杂材料的可用性和水等杂质的影响的终结。在这里，日本筑波国度材料科学探究所Yu Yamashita重心温雅质子耦合电子滚动(PCET)反映，将p型有机半导体薄膜浸入含有PCET基氧化规复对和疏水分子离子的水溶液中。PCET和离子镶嵌的协同反映导致在环境条目下对晶体有机半导体薄膜进行有用的化学掺杂。凭证能斯特方程，半导体的费米能级得到了高精度的可一样规定——室温下的热能约为 25 毫电子伏皇冠现金网 源码，带边际的热能逾越数百毫电子伏。基于该门径，本文还提议了一种无参比电极、电阻式pH。半导体掺杂和质子活性(化学和生化进程中宽泛使用的参数)之间的相关可能有助于为环境半导体进程和生物分子电子学创建一个平台。该探究以题为“Doping of molecular semiconductors through proton-coupled electron transfer”的论文发表在《Nature》上。
【水溶液中的化学掺杂】
博彩公司租用平台该本探究使用BQ/HQ氧化规复对(其阐述出双电子、双质子PCET反映)来规定水溶液中的 p型掺杂成果。传统的p型掺杂剂通过一次或部分电子滚动反映在OSC中产生空穴。当与环境中的水发生电子滚动反映时，此类掺杂剂就会失活。当掺杂剂的电子亲和力相配于或大于水氧化的氧化规复电位时，掺杂剂的踏实性尤其成问题。BQ对单电子滚动反映仅表露出较小的电子亲和力，不及以有用氧化中性水。除了单电子滚动反映外，BQ/HQ在水溶液中还阐述出二电子、二质子PCET反映。BQ/HQ氧化规复电位小于水氧化的氧化规复电位，大于水规复的氧化规复电位；这些电位表露出换取的pH依赖性。因此，与传统掺杂剂比拟，即使在环境和水性条目下，与水的氧化规复反映也不会影响BQ/HQ氧化规复系统。且在低pH值水溶液中PBTTT和BQ之间在能量上故意的PCET。
该探究中的掺杂门径波及BQ/HQ的二电子、二质子PCET反映和阴离子镶嵌，其机理假定如下(图1a)。当 pH依赖性EBQ/HQ匹配或逾越PBTTT的费米能级(pH依赖性氧化规复反映进程)时，PCET反映就会进行。掺杂剂阴离子被镶嵌到OSC薄膜中以赔偿注入的空穴(阴离子镶嵌进程)。这些进程一语气或同期发生，用阴离子物种Y −掺杂 PBTTT 薄膜，而不打扰薄膜的结晶度。浸入仅含有双(三氟甲基磺酰基)酰亚胺(TFSI)或双(九氟丁磺酰基)酰亚胺(NFSI)阴离子的水溶液中并不可产生有用的掺杂。在这种情况下，由于水溶液中熔化氧的氧化，不雅察到掺杂水平略有加多。比拟之下，浸泡在含有 BQ 和掺杂剂盐的水溶液中会裁汰薄膜的中性收受，这标明PBTTT的有用掺杂是通过 pH 依赖的氧化规复反映和阴离子镶嵌进行的。NFSI−和TFSI−是合适的掺杂剂候选者。与TFSI −比拟，NFSI −已矣的掺杂水平更高，这标明插层进程中的吉布斯摆脱能增益影响掺杂反映的驱能源，访佛于有机溶剂中的情况和水溶液中的电化学掺杂。这些发现撑执这么的假定：在该探究的掺杂门径中发生了BQ的氧化规复反映和阴离子的镶嵌。
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图1| 说明水溶液中的化学掺杂
【掺杂水平的pH依赖性】
该探究通过实考证实了E BQ/HQ和PBTTT的掺杂水平是否取决于溶液pH值。领先评估了PBTTT薄膜的吸光度和电导率的变化，终结标明，PBTTT的掺杂水平跟着pH值的裁汰而加多。掺杂薄膜的电导率测量终结标明，pH值具有很强的依赖性，在较低的pH值下不错获取较高的电导率。较低pH下掺杂水平的加多标明BQ/HQ的二电子、二质子PCET认真该门径中的掺杂反映。总之，通过该门径进行掺杂后的结构变化与昔时的探究一致，其中阴离子插入到团聚物的层状结构中，而不打扰其结晶度。此外，通过篡改溶液的pH值不错精准规定阴离子镶嵌的进程。
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图2| PBTTT薄膜中掺杂水平的pH依赖性
通过XPS测量细目掺杂PBTTT薄膜中的阴离子种类。测量标明TFSI − 通过该探究的掺杂门径镶嵌到PBTTT薄膜中，这是由BQ/HQ的PCET反映触发的。上述执行终结证实，通过该门径进行掺杂时辰，水溶液中发生了PCET和阴离子镶嵌。
PBTTT的掺杂水平取决于掺杂溶液的pH值。通过规定掺杂溶液的pH值不错简单地调整掺杂水平。一般来说，离子浓度，尤其是质子浓度(pH)，不错简陋规定15个数目级，这意味着该门径凭证能斯特方程使用高度可控的电动势源。该探究简单且可推广的门径大约在环境条目下已矣掺杂水平的精准和大限度规定，合适制造大面积的基于OSC的器件。值得在意的是，当低pH环境对所采纳的材料有问题时，不错优化其他参数，举例氧化规复剂和盐的种类和浓度，以在中等pH的水溶液中已矣存效掺杂。
图3| 在不同pH值下掺杂的薄膜的元素分析
【费米能级的可一样规定】
氧化剂和规复剂在费米能级的精准规定中齐起着要津作用。在该掺杂门径中，氧化剂(BQ)和规复剂(HQ)与OSC的氧化和规复反映达到均衡。图4a表露了PBTTT薄膜轮换浸入pH=2和pH=4的BQ/HQ和LiTFSI掺杂水溶液中的电阻变化。浸入pH=2掺杂溶液后PBTTT薄膜的电阻下落然后浸入pH=4的掺杂溶液中后加多。当样品浸入pH=2的溶液中时，PBTTT薄膜的掺杂水平通过PCET与氧化剂BQ的反映而加多。当样品浸入pH=4溶液中时，掺杂水平通过PCET与规复剂HQ裁汰。终结标明，由于BQ和HQ的存在，PBTTT薄膜的氧化和规复反映发生在掺杂溶液中。因此，即使反映环境中存在包括氧在内的氧化规回素性杂质，这些氧化规复反映的均衡也不错已矣该门径中OSC掺杂水平的精准规定。使用基于 PCET的氧化规复对的优点之一是氧化剂和规复剂齐是踏实的闭壳化合物。当使用传统的基于电子滚动的掺杂剂时，氧化剂或规复剂是摆脱基物资，这可能导致掺杂剂在工艺环境中的踏实性问题。氧化剂和规复剂的使用标明了OSC征战的可能性。OSC薄膜的得手规复标明使用基于PCET的氧化规复对来规复OSC(n型掺杂)的可能性。此外，掺杂门径固有的(不雅察到的)可一样性可能会导致新式传感器的征战。
图4| 通过PCET对掺杂水平进行可一样规定
【通过PCET已矣高掺杂水平】
临了，该探究说明了该化学掺杂门径在水溶液中已矣了领悟高的掺杂水平。不错规定氧化规复反映或阴离子镶嵌进程中的吉布斯摆脱能增益，以普及PBTTT薄膜的掺杂水平。掺杂溶液的pH值、要领电极电位和氧化规复剂的浓度(活度)是普及掺杂溶液氧化强度的要津参数。
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图5| 在水性掺杂溶液中达到的高掺杂水平
【小结】
该征战了一种基于二电子、二质子PCET的化学掺杂门径，用于在环境条目下水溶液中的分子半导体。与传统的化学掺杂门径不同，在该探究的BQ/HQ门径中，与水和氧气的反映不会影响最终的掺杂水平。凭证能斯特方程，氧化规复对的氧化规复电位和OSC的费米能级通过掺杂溶液的pH值精准且可一样地调整；在这里，不错通过电极电位测量来原位监测本体的费米能级。PCET和掺杂剂离子镶嵌的协同反映使东说念主们大约采选合适的掺杂剂离子来普及晶体掺杂OSC的掺杂成果、踏实性和电子性能。该化学掺杂门径通过简单的贬责有蓄意进程具有可控性、踏实性、可推广性和对各式结构的适用性，这可能为具有OSC的先进器件带来多种契机。所展示的基于PCET的道路将有助于加快先进、可靠的基于OSC的建造和生物电子居品(包括传感器)的制造。
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原文相接：https://www.nature.com/articles/s41586-023-06504-8
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